東北大/「全固体リチウム―硫黄電池」の開発成功 宇根本篤講師・折茂慎一教授ら
三菱ガス化学と共同で全固体リチウム―硫黄電池の開発に成功
"錯体水素化物"を利用した高エネルギー密度型全固体電池の設計指針を開拓
東 北大学原子分子材料科学高等研究機構の宇根本篤講師・折茂慎一教授の研究グループは25日、東北大学金属材料研究所及び三菱ガス化学との共同研究により、 蓄電性能の高性能化に極めて重要な役割を果たす硫黄正極と金属リチウム負極を併用した全固体リチウム―硫黄電池の開発に成功した。
これは、錯体水素化物「水素化ホウ素リチウム(LiBH4)」を固体電解質として使用する本研究グループの独自技術によって実現したもので、「高エネルギー密度型全固体電池」の開発に目処をつけた。
電池の蓄電性能は、使用する電極材料の組み合わせで決まる。硫黄正極と金属リチウム負極はそれぞれ、従来の電池に使用される電極と比較して10倍以上の理論容量を有するため、蓄電性能の大幅な向上を達成できる可能性がある。
しかしながら、有機電解液を利用する既存の電池へ硫黄正極を適用した場合、放電に伴って硫黄正極が有機電解液へ溶出してしまうため、放電と充電のサイクルを繰り返すことにより蓄電性能は著しく劣化してしまう。
この課題に対し、世界中で「有機電解液」に替わる「固体電解質」の研究が進められているが、電池への実装が可能な固体電解質はごく一部に限られていた。
当研究グループではこれまで、錯体水素化物の電池用固体電解質としての高い機能性に世界に先駆けて着目し、錯体水素化物をベースとした新規固体電解質の開発を鋭意進めてきた経緯がある。
例えば、錯体水素化物「LiBH4」は、120℃において2×10-3S cm-1といった高いリチウムイオン伝導率を示す。本研究で、ついにこの錯体水素化物の電池への実装に成功した。
開発した全固体リチウム―硫黄電池は、少なくとも45回の繰り返し放充電においても顕著な劣化が起こることなく、硫黄正極重量当たりのエネルギー密度が1410 Wh kg-1以上と、従来の電池に使用されている正極材料と比較すると2~3倍以上の高い値で安定に動作することを確認した。
今回の研究成果は、蓄電池の小型化・軽量化を達成するための「高エネルギー密度全固体電池」構成の指針を示した重要な成果であるとしている。
研究の背景
「リチウムイオン二次電池」は、他の蓄電池と比較してエネルギー密度が高く、携帯用途からハイブリッド自動車まで幅広く応用が進められている。
有機電解液を利用する既存のデバイスコンセプトでは、エネルギー密度の限界に到達しつつあるとされており、畜電池の更なる小型化・軽量化を実現するため、新しいコンセプトの電池が強く求められている。
この候補のひとつが「全固体リチウム―硫黄電池」。硫黄正極および金属リチウム負極はそれぞれ従来電池の正極および負極と比較して10倍以上の理論容量を有するため、これらを併用することで従来電池を凌ぐ高い蓄電性能を実現できる可能性がある。
この硫黄正極を、有機電解液を利用する既存の電池へ適用した場合、硫黄正極は放電に伴って電解質へ溶出してしまい、繰り返し放電と充電を繰り返すことにより蓄電性能が著しく劣化する。
この課題に対してこれまで、硫黄正極溶出の懸念がない、「無機固体電解質」(硫化物系固体電解質)を利用することにより解決が試みられてきた。
しかしながら、電池動作に必要なイオン伝導率を有し、電池の動作電位で安定な固体材料はごく一部に限られていた。
このため、従来の固体電解質開発の延長線上にない新しい固体電解質群の開拓が強く望まれている。
本研究では、当研究グループでこれまでに研究開発を進めてきた、新しい固体電解質群である"「錯体水素化物」"の適用を試みた。
錯体水素化物系固体電解質の電池利用には、他の無機固体電解質と比較して以下の利点がある。
1) 構成元素に軽元素を選ぶことができるため、軽量材料が設計できる。
2) 広い電圧範囲で安定。このため、さまざまな電極が使用できる。
3) 金属リチウム負極が適用できる。
4) 錯体水素化物は、ろうそくの「ロウ」のように変形しやすいため、室温での一軸加圧のみという極めて簡便な方法で電池作製ができる。
他方、硫黄は絶縁体であるため、電池反応をスムーズに進行させるための炭素材料及び電解質との良好な界面を形成する技術を開発する必要があった。
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